双位点协作促进RuSC单原子催化剂上的电化学氮还原
氨(NH3 )是人类社会不可或缺的重要肥料和化学品,但传统的Haber-Bosch工艺生产氨会消耗大量的化石燃料能源,并产生大量的二氧化碳排放。由可再生能源提供动力,在环保和温和的条件下将氮 (N 2 ) 电催化还原为 NH 3为碳中和提供了极具吸引力的解决方案。尽管最近取得了重大进展,但电催化氮还原反应 (eNRR) 的选择性和活性仍然有限。这是由于N≡N三键的超稳定性。理论和实验努力表明,电催化剂始终面临着有效激活 N 2的重大挑战并在决速步骤(RDS)中完成N 2的第一次质子化形成NNH*。
打破 eNRR 上述限制的一种策略是在催化反应中涉及多反应位点,就像有天赋的金属酶中的催化活性位点一样。例如,在Fe固氮酶中,与Fe中心相邻的S原子作为结合质子(H*)的助催化位点,静电激活Fe中心吸附的N 2分子至最佳状态并提供H*用于 N 2的加氢。金属中心与其配位原子之间的这种密切协作使固氮酶具有超高的活性和选择性。因此,可以预期催化剂表面多个催化位点的协同作用可以显着提高eNRR的活性和选择性。
最近,由中国天津大学陶凌教授领导的研究团队提出实现多反应位点的协同工作以克服可持续NH 3生产的限制。在此,研究人员使用钌-硫-碳 (Ru-SC) 催化剂作为原型,表明 Ru/S 双位点在环境条件下协同催化 eNRR。结合理论计算、原位拉曼光谱和实验观察,研究人员证明这种Ru/S双位合作大大促进了eNRR决速步骤中N 2的活化和首次质子化。因此,与常规 Ru-NC 催化剂相比,Ru-SC 催化剂表现出显着增强的 eNRR 性能通过单点催化机制。可以预见,专门设计的双位点协同催化机制将为推进可持续NH 3生产开辟一条新途径,提供新机遇。该成果发表在《催化学报》(https://doi.org/10.1016/S1872-2067(22)64136-6)上。
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