阐明高质子传导机制开发清洁能源材料
燃料电池等电化学装置正成为新发电技术不可或缺的一部分,因为它们可以有效地产生可再生能源。陶瓷质子导体可用于许多应用,包括质子陶瓷燃料电池 (PCFC)、氢泵、传感器和分离膜。特别是,基于陶瓷质子导体的 PCFC 很有前途,因为与传统的固体氧化物燃料电池 (SOFC) 相比,它们可以在较低的温度下工作,这要归功于质子在低温下具有更高的电导率。
然而,传统的陶瓷质子导体面临一个问题——为了表现出足够的质子传导性,它们需要具有能够结合水的氧空位。在大多数情况下,空缺是通过化学替代产生的,这通常是一个困难的过程。因此,由东京工业大学化学系八岛教授领导的一组研究人员转而探索了质子传导六方钙钛矿相关氧化物。这些氧化物的晶体结构包含本质上缺氧的层,这使得无需化学取代即可实现高质子传导性。然而,它们的传导机制仍不清楚。
为了阐明这一点,由八岛教授领导的研究小组最近分析和比较了三种氧化物:β-Ba 2 ScAlO 5 、 α-Ba 2 Sc 0.83 Al 1.17 O 5和BaAl 2 O 4。所有这三种氧化物的氧化物缺陷层具有不同的堆叠模式。该团队发现,虽然 β-Ba 2 ScAlO 5显示出高质子传导性,但结构相关的 α-Ba 2 Sc 0.83 Al 1.17 O 5和 BaAl 2 O 4具有低得多的电导率。他们的结果发表在Advanced Functional Materials上。
Yashima教授简单介绍了β-Ba 2 ScAlO 5的晶体结构。“它由双四面体层分隔的双八面体层组成。后者具有本质上缺氧的六角 BaO (h ' ) 层。它们在质子传导中的作用已通过各种方法进行了探索。”
首先,研究人员发现,β-Ba 2 ScAlO 5的离子电导率在潮湿条件下比在干燥空气中高出许多倍(例如31 倍)。这是由于材料从潮湿空气中吸收水分,导致更高的质子浓度和电导率。研究发现,在 300 °C 以上,质子电导率高达 10 −3 S cm ‒1,这一值可与传统的化学替代导体相媲美。基于键价的能量和密度泛函理论计算表明,这种吸水发生在氧化物的 h' 层中。此外,从头开始分子动力学模拟表明,这些层充当储层,提供通过双八面体层中的远程扩散迁移的质子。这种现象导致β-Ba 2 ScAlO 5具有高质子传导性。
相比之下,BaAl 2 O 4由于吸水少、质子迁移率低和没有八面体层而表现出低得多的传导性。这些观察进一步证实了八面体层和缺氧层在质子传导中的重要作用。
“这项研究是通过合作解决复杂研究问题的一个很好的例子,并展示了 ANSTO 在中子散射和科学计算方面的能力和专业知识。OPAL 反应器的针鼹衍射仪用于阐明晶体结构,分子动力学模拟也在 ANSTO 进行,阐明了质子传导机制,”ANSTO 的 Max Avdeev 教授说。
Yashima 教授讨论了团队工作的未来潜力。“我们的结果提供了一种设计具有八面体层和本质上缺氧层的优质六方钙钛矿相关氧化物的策略。将这些具有不同作用的层结合起来,可以为可再生能源生产和存储设备生产出优质的质子导体。”
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