衍生碳的共价有机骨架尺寸工程的新方法
共价有机框架 (COF) 是一类特殊材料,由通过强化学键连接在一起的互连有机结构单元组成。COF具有均匀分布的原子和丰富的内部空间,可以作为开发功能性碳基材料的起点。
当它们受到高温时,COF 会失去二维 (2D) 平面形状并变成三维 (3D) 结构。为了获得具有大孔隙率、高电导率和丰富的掺杂杂原子边缘位点的二氧化碳还原(CO 2 RR)催化剂,COF衍生碳的结构控制至关重要,但仍处于探索阶段。
中国科学院上海高等研究院曾高峰研究员、许庆研究员课题组与上海交通大学何跃教授合作,采用模板合成策略,开发了COF衍生的COF衍生材料。不同维度的碳催化CO 2 RR。该研究发表在SusMat上。
研究人员通过模板热解方法合成了 1D 到 3D COF 衍生的碳。对于一维碳,一层 COF 沉积在作为模板的碳纳米管 (CNT) 上,而对于 2D 碳,COF 沉积在石墨烯 (Gr) 上。
研究人员还直接碳化 COF 前体以制造 3D 碳。实验中使用的COF前驱体是TP-BPY-COF,它是采用溶剂热方法由特定化学品合成的。
EXAFS光谱表明,所得的COF衍生的碳材料含有大量的氮(N)位点,它们充当催化中心,特别是以CoN 5的形式。在测试的各种催化剂中,一维COF基催化剂由于其对CO 2的强亲和力、更多的缺陷位点和优异的电子传导性而表现出优异的性能。与 2D 和 3D 催化剂相比,这些品质导致了更高的 CO 2 RR 活性和对所需产物 (CO) 的选择性。
这项研究的结果不仅展示了调整COF衍生碳的结构以提高其作为CO 2还原反应催化剂的有效性的重要性,而且为开发高效的COF基催化剂提供了新的视角。通过使用COF衍生的碳材料作为CO 2电还原催化剂,CO 2可以潜在地转化为有价值的化合物甚至可再生燃料。
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