在摩尔纹中发现新的准粒子

如果你把一个金属网放在另一个金属网上面，然后透过它看，你会看到一个更大的图案，叫做摩尔纹，由两个金属网的重叠网格形成，这取决于它们的相对扭曲角度。开发新材料的科学家们正在积极研究重叠的原子级薄材料中的摩尔纹图案--它们产生了耐人寻味的电子现象，包括非常规的超导性和铁磁性。

超级计算机模拟帮助科学家在双层摩尔系统中揭示了一种叫做激子的电子现象的新物种，激子是一种电中性的准粒子，但它可以携带能量，由电子和电子 "空穴 "组成，例如可以通过光照射某些半导体和其他材料而产生。

新发现的激子是由被称为过渡金属二氯化物的奇异半导体二维片的摩尔纹产生的，电子与空穴结合在一起，但彼此之间在片上有一个特征性的距离。这被命名为层内电荷转移激子，对科学家来说是一个惊喜，因为这种激子不存在于单个薄片中。这项研究可用于开发新的光学传感器和通信技术，如光纤和激光器。

发现新型激子

"加州大学伯克利分校(UC Berkeley)杰出的物理学教授、劳伦斯伯克利国家实验室(LBNL)的资深科学家Steven G. Louie说："在这项工作中，我们在由两个过渡金属二氯化物材料的原子薄层形成的摩尔超晶格中发现了一个具有不可预见的层内电荷转移特性的新型激子。

Louie是2022年8月发表在《自然》杂志上的研究的通讯作者。在其中，科学家们开发了计算机模型，超越了传统的参数化模型，这些模型一直被用来描述莫尔雷系统和莫尔雷激子。相反，他们进行了从头开始的计算，只从莫尔雷超晶格单元格的3,903个原子的身份和初始位置开始计算。

第一原则

"这是一种准确预测材料特性的强大方法，"Louie补充说，"因为不涉及经验拟合。"

特别是，为了计算激子状态和摩尔系统的光学特性，他们使用了最先进的GW加Bethe-Salpeter方程(GW-BSE)方法，该方法被认为是预测材料光学特性的最精确方法之一。

更重要的是，Louie及其同事用他们的计算结果来预测该系统中激子的不同电子和光学反应。他们与加州大学伯克利分校的实验同事Emma C. Regan、Zuocheng Zhang和Feng Wang教授合作。简而言之，王和同事们将光照在该材料上，然后分析反射光，看该系统在不同条件下对撞击的光子有何反应。

果然，他们在测量中发现了层内电荷转移激子的明显特征，从而验证了理论上的预测。

在TACC支持下克服的计算挑战

"GW-BSE方法非常准确，但它在计算上也非常具有挑战性，"研究的共同作者Mit Naik说，他是与Louie教授一起在加州大学伯克利分校和LBNL工作的博士后研究员。

模拟激子的挑战在于，它需要解决困难的六维积分，无数次，而在莫里尔超晶格中，积分是巨大的，因为莫里尔单元的尺寸很大--由各个层的许多单元组成，一层是25x25，另一层是26x26。

典型的GW-BSE计算是在单元格中最多只有一百个原子的系统上进行的。在这里，作者需要对高达3903个原子进行计算。"奈克说："最初，这似乎几乎是不可能的。

科学家们毫不畏惧，找到了一种新方法，在不损失精度的情况下将计算成本降低一百万倍。

"我们找到了一种方法，将每一层的两千个原子积分近似为许多三个原子积分的总和，这在计算上要简单得多，"Naik说。

他们开发的理论技术，称为原始单元格矩阵投影(PUMP)方法，可以推广到研究其他材料系统，如多层摩尔超晶格中的层间或混合摩尔激子，材料中的浅层缺陷，等等。

德州高级计算中心(TACC)通过在TACC的Frontera超级计算机上的大量资源分配，支持Steven Louie对尖端材料的第一原理研究，该计算机是最强大的学术系统，由国家科学基金会资助。

他还获得了通过国家科学基金会资助的先进网络基础设施协调生态系统在TACC的Stampede2超级计算机上的分配权。服务和支持(ACCESS)，即以前的极端科学和工程发现环境(XSEDE)。

在他们努力推动计算中原子数量的极限时，研究人员最初在Frontera上运行一些大规模摩尔纹计算时面临一些问题。

"我们得到了TACC研究人员的支持，他们帮助我们解决这些问题，"Naik回忆说。

例如，他们无法使用名为Quantum Espresso的标准密度泛函理论(DFT)软件包在Frontera上运行大规模的基态特性模拟，因为用于DFT软件包的英特尔编译器的新版本造成了不稳定。

TACC咨询团队通过安装一个更老、更稳定的编译器版本找到了解决这个问题的方法。"这使我们能够计算出进入这项工作的Se2摩尔超晶格的电子结构，"Naik说。

"Naik补充说："Frontera和Stampede2硬件通过在每个节点上提供最先进的节点间连接和足够的内存，有效地满足了我们的要求。

科学的影响

"我们通过这种两个单层的人工堆叠所发现的层内电荷转移激子揭示了原子结构和摩尔系统中可能出现的激子类型的超强相互作用，"Louie说。"这是推进材料工程以获得所需性能的一个重要步骤"。

这是因为，一旦光产生了电荷转移激子，与标准的旺尼尔型激子相比，它们可以在外部场或其他扰动下更容易被扭曲或解离。

这些考虑在许多基本现象和潜在应用中都很重要，如新型光学传感器和电光调制纳米设备。"这就是我们现在与我们的实验同事一起工作的内容，"Louie说。

"研究报告的共同作者、斯坦福大学材料科学与工程系助理教授、SLAC国家加速器实验室首席研究员Felipe Jornada说："材料的激子特性构成了我们在日常生活中遇到的许多光学和光电设备及传感器的基本原理。

他举了OLED电视和显示器的例子，它利用有机半导体中激子的重新结合来发光。另外，新的智能手表使用先进的光学传感器来监测佩戴者的血氧水平。

"除了现有的设备，我们正在研究的过渡金属二氯化物和这些材料的异质结构被认为是后硅纳米级光电设备的一个有前途的材料平台。乔纳达说："在未来，我们相信这些将是通往新型传感器、显示器和技术的一条有前途的路线。

这项研究的大部分资金是由能源部的范德瓦尔斯异质结构项目(KCWF16)提供的。这项工作的理论和算法开发是在劳伦斯伯克利国家实验室的能源材料激发态现象计算研究中心(C2SEPEM)进行的。他们还使用了劳伦斯伯克利国家实验室的国家能源研究科学计算中心(NERSC)来进行部分计算。