新型钼碳化物催化剂在 CO₂ 转化中表现出高稳定性和活性

钼碳化物以其独特的电子和结构特性而闻名，被认为是异相催化中贵金属催化剂的有希望的替代品。然而，传统的制备钼碳化物的方法工艺复杂、合成条件严格、晶体调控困难、能耗高。此外，钼碳化物易被氧化和失活，这对其广泛应用造成了重大障碍。

在《自然化学》杂志上发表的一项研究中，中国科学院大连化学物理研究所孙健教授领导的研究小组开发了一种简便的策略来建立钼碳化物催化剂，以实现高效的二氧化碳转化，从而绕过了传统方法复杂的渗碳过程。

研究人员采用一步火焰喷雾热解 (FSP)法制备了 Ir 改性 MoO 3 催化剂，由于高温快速淬火，产生了亚稳态 Mo 氧化物物种。这种独特的结构有利于 RWGS 反应过程中的反应诱导碳化，从而产生抗氧化的 Mo 氧碳化物 (MoO x C y ) 活性位点。

该催化剂表现出优异的活性和稳定性，凸显了反应诱导型钼碳化物催化剂的优越性。在600°C下，CO生成速率达到17.5 mol gcat -1 h -1，CO选择性为100%。在2000小时的稳定性测试中没有观察到明显的失活现象，显示出其巨大的工业应用潜力。

进一步研究发现， RWGS 反应中的关键活性位点是Mo 碳化物表面的不饱和 MoO x C y物种，这些物种可以在还原、渗碳和氧化复合气氛中保持动态平衡，防止严重失活。

此外，研究人员还提出了 RWGS 反应中的一种新碳循环途径，该途径通过 *COH 物种促进 H 2解离，在热力学上比传统氧化还原途径更有利。该途径可以作为氧化还原机理的补充，增强 Mo 碳化物上的 CO 2转化率，从而实现卓越的催化性能。

孙教授说：“我们的研究为开发钼碳化物作为高效催化剂提供了一种低能耗策略，并为低成本钼基催化剂体系在二氧化碳利用中的应用铺平了道路。 ”