新方法使CH键的区域发散和对映选择性羟基化成为可能
直接选择性羟基化是CH2氧基官能化最方便、最经济的途径之一,广泛应用于医药、化工、材料科学等各个领域。然而,从带有sp3和sp2CH键的多个
直接选择性羟基化是CH2氧基官能化最方便、最经济的途径之一,广泛应用于医药、化工、材料科学等各个领域。
然而,从带有sp3和sp2CH键的多个反应位点的给定底物中选择性地获得不同的羟基化产物仍然具有挑战性。
近日,中国科学院青岛生物能源与过程研究所丛志奇教授课题组开发出一种蛋白质工程与外源分子协同协同的新方法,实现了多位点高度烷基苯的区域和对映选择性羟基化。
该研究于11月23日发表在AngewandteChemieInternationalEdition上。
研究人员获得了P450BM3突变体和双功能小分子(DFSM)的各种组合。他们使用这些特定的组合从每个底物中获得超过一半的可能羟基化产物,具有出色的区域选择性和对映选择性,以及高总周转率,这远优于之前报道的任何天然或工程P450单加氧酶。
“由结合的DFSM诱导的协同催化作用是产生过氧化酶活性、产物多样性和选择性的关键,”该研究的通讯作者丛教授说。
此外,晶体结构分析、分子动力学模拟和理论计算的结果直接证明了工程化P450变体和DFSM在烷基苯羟基化过程中的协同效应,支持在不同位点发生精确控制的区域选择性和对映选择性。
“这些发现不仅证明了协同使用工程化P450酶和DFSM实现烷基苯的区域分歧和对映选择性羟基化的能力,而且还突出了外源分子在调节酶催化生化转化方面的潜力,”丛教授说。
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